A pesar de lo que pone la documentación oficial de Raspberry en cuanto a la memoria de la GPU, nada de ello sirve para la pi 4.
Me he puesto en contacto con uno de los ingenieros de la Raspberry y me ha dicho más o menos que utilizar más de 256MB es absolutamente innecesario, y 256MB sólo serían necesarios en caso de utilizar la cámara de vídeo o el códec H264, ya que el sistema 3D en la Pi 4 ahora usa un esquema de asignación de memoria diferente.
Así que, obraremos en consecuencia:
Abrimos terminal de Raspbian y editamos el config.txt:
sudo nano /boot/config.txt
Y en función de lo que hemos decidido, fijamos la memoria, poniendo esto al final del archivo:
gpu_mem=256
Control + O para guardar el documento editado y Control + X para salir del nano.
Reiniciamos la pi:
sudo init 6
Y ya habremos cambiado la cantidad de memoria de la GPU.